Soutenance de thèse d'Amayes GASTON-BELLEGARDE
La thèse est intitulée :
La mise en place d’une méthode rapide pour l’analyse du ³⁶Cl à bas niveau par ICP-MS/MS.
Résumé
Le chlore 36 (36Cl) est un radionucléide à vie longue, de période radioactive égale à 3,01 × 10⁵ ans, produit naturellement et par activation neutronique du 35Cl présent notamment dans les matériaux et installations nucléaires. Sa forte mobilité dans l’environnement et sa longue période en font un radionucléide d’intérêt pour la surveillance radiologique de l’environnement, la caractérisation des déchets radioactifs et la gestion des matériaux issus du démantèlement des installations nucléaires.
La quantification du 36Cl à bas niveau reste toutefois complexe. Les techniques conventionnellement utilisées reposent principalement sur la scintillation liquide et la spectrométrie de masse par accélérateur (AMS). La scintillation liquide est accessible et adaptée aux analyses de routine, mais nécessite des temps de comptage importants pour atteindre de faibles limites de détection. L’AMS offre des performances nettement supérieures, mais son utilisation en routine demeure limitée par le coût et la faible disponibilité des équipements.
L’objectif de cette thèse a donc été de développer une nouvelle méthode analytique permettant la quantification du 36Cl à bas niveau par ICP-MS/MS. Le protocole développé repose sur trois étapes successives et intercompatibles.
La première étape consiste en l’extraction du chlore par pyrohydrolyse oxydative. Le protocole a été optimisé sur deux matériaux de référence, un ciment Portland et un sédiment du Tibet, pour des prises d’essai pouvant atteindre 10 g. Des rendements d’extraction compris entre environ 87 et 95 % ont été obtenus.
La seconde étape repose sur une purification à l’aide de la résine CL®. Un nouveau protocole exempt de réactifs soufrés a été développé afin de limiter l’interférence isobarique du 36S lors de la mesure par ICP-MS/MS. Une étape spécifique d’élimination des sulfates a également été mise en place. Le protocole est compatible avec le traitement de volumes d’échantillon importants et permet d’atteindre des rendements de purification proches de 90 %.
Enfin, deux stratégies de mesure par ICP-MS/MS ont été développées et comparées. La première repose sur une mesure en mode mass-shift de 36ClH₂+ avec H₂ comme gaz réactionnel.
La seconde utilise un mélange N₂/C₂H₂ pour une mesure on-mass de 36Cl+. Cette dernière présente les meilleures performances en termes de limite de détection et de réduction des interférences dues au 36Ar et au 36S.
Ces travaux démontrent ainsi la faisabilité d’une approche intégrée permettant la mesure du 36Cl à bas niveau par ICP-MS/MS et ouvrent la voie à son application à des matrices environnementales et à des matériaux issus du démantèlement nucléaire.
Jury :
- Lucilla BENEDETTI, CNRS – CEREGE, Aix-en-Provence – Rapportrice
- Dominic LARIVIÈRE, Université Laval – Québec, Canada – Rapporteur
- Céline GAUTIER, CEA – LASE – Examinatrice
- Boris VODUNGBO, Sorbonne Université – CNRS, LCPMR – Examinateur
- Pascal FICHET, CEA –DFDE – Directeur de thèse
- Azza HABIBI, ASNR – LERCA – Encadrante de thèse
Infos pratiques
Date - Horaire :
Vendredi 20 novembre 2026, 9h30-12h00
Lieu :
ASNR, Fontenay-aux-Roses
Visio :
Contact :
Pour en savoir plus
Laboratoire d’expertise, de radiochimie et de chimie analytique (LERCA)