Soutenance de thèse de Léonore Flipo : Caractérisation de la dynamique de fractionnement solide/liquide de radionucléides en rivière
Léonore Flipo soutient sa thèse le 13 juin 2025, salle Philippe Brossard, Centre CEA de Cadarache. Sa thèse est intitulée « Caractérisation de la dynamique de fractionnement solide/liquide de radionucléides en rivière ».
Résumé
Le transfert et le devenir des radionucléides rejetés dans les fleuves par les installations nucléaires sont conditionnés par la répartition de leur activité entre les phases dissoute et particulaire. Ce fractionnement solide/liquide est couramment défini par un coefficient empirique appelé Kd et son utilisation dans les modèles numériques suppose une répartition solide/liquide à l’équilibre, instantanée et réversible. Cependant, ces hypothèses sont la plupart du temps non vérifiées, et si l’adsorption des radionucléides sur les particules est plus lente par exemple, la fraction dissoute (et potentiellement biodisponible) peut être sous-estimée. Ainsi, l’objectif de la thèse est d’évaluer si des modèles de transfert intégrant une ou plusieurs cinétiques pour décrire ce fractionnement permettent des estimations plus fines et plus réalistes qu’une approche à l’équilibre. Des cinétiques d’adsorption et de désorption de radionucléides sur des matières en suspension naturelles de rivières ont été suivies en laboratoire pour cinq échantillons différents prélevés le long du bassin versant du Rhône, le plus nucléarisé de France : en amont et aval du Rhône et sur trois de ces affluents. Les radionucléides d’intérêt sont 137Cs, 60Co, 54Mn et 110mAg, car ils sont présents dans différents types de rejets dissous en rivière.
Le transfert de ces radionucléides entre phases solide et liquide a été suivi pendant 2 mois et il a été observé une cinétique d’adsorption qui se stabilise seulement après plusieurs jours et jusqu’à 2 semaines selon l’élément. Des dilutions de la suspension contaminée dans de l’eau propre ont été réalisées après 1, 3, 10, 21 ou 31 jours d’adsorption préalable pour simuler un changement de conditions environnementales telle une arrivée d’eau non contaminée depuis un affluent. En parallèle, des isothermes ont été réalisés pour connaitre les capacités de sorption des échantillons.
Après ces dilutions de nouvelles cinétiques ont été observées pour les quatre radionucléides, caractérisées par une désorption rapide pour les cinq échantillons et tous les réplicats, suivie d’une cinétique de resorption avec des plateaux plus ou moins marqués. Les ratios solide/liquide sont en moyenne supérieurs d’au moins un facteur dix après la dilution par rapport à avant, ce qui est aussi le cas des Kd obtenus en adsorption et désorption dans la littérature. Les ratios obtenus sur l’ensemble des expériences (i.e cinétiques avant et après dilution) ont montré une variabilité qui recouvre la totalité ou presque des valeurs de Kd rapportées dans la littérature, ce qui n’aurait pas été observé sans les dilutions.
Les données des expérimentations cinétiques et d’isothermes ont été utilisées pour ajuster les paramètres d’un modèle Kd et de modèles dérivés impliquant une ou plusieurs cinétiques de fractionnement. Contrairement au Kd qui est une constante, les modèles cinétiques ont été capables de prédire une modification du ratio d’activités solide/liquide avec le temps et lors d’un changement de conditions environnementales, mais se sont révélés limités pour prédire les cinétiques complexes de désorption-resorption observées. Les différentes approches de modélisation ont été intégrées dans des modèles de transfert globaux à l’échelle d’une rivière. Les données expérimentales et les paramètres ajustés sont maintenant disponibles pour la réalisation de scénarios tests à l’échelle de la rivière en utilisant ces différentes approches. Ils permettront de comparer les résultats obtenus selon différents régimes hydrologiques ou conditions de rejets (normales ou accidentelles).
Composition du Jury
- Lydie Le Forestier (maitre de conférence, ISTO-Université Orléans)
- Marc Benedetti (Professeur, IPGP-Université Paris Diderot)
- Elsa Vitorge (Chargé de recherche, DIPDE-EDF)
- Mélanie Auffan (Directrice de Recherche, CEREGE-CNRS)
- Olivier Radakovitch (Directeur de recherche, ASNR)
- Frédéric Coppin (Chargé de recherche, ASNR)
Mots-clés
Cinétique, fractionnement, rivière, particules en suspension, radionucléides, adsorption, désorption, resorption, Kd, Rd, 137Cs, 60Co, 110mAg, 54Mn
Infos pratiques
Date – Horaires :
Le vendredi 13 juin 2025 à 9h30
Lieu :
Salle Philippe Brossard, Centre CEA de Cadarache
13108 Saint-Paul-lez-Durance France
En visio :
Vous pourrez également la suivre via TEAMS :
ID de la réunion : 399 977 179 161 7
Code secret : A4D9L3az